近日,生态中心林辉教授团队与苏州大学冯莱教授、香港城市大学(东莞)吴桢舵教授合作在国际TOP期刊《Angewandte Chemie International Edition》(IF=17)发表了题为“Sustaining Methanol-Oxidation and Hydrogen Evolution at Low Voltage by Applying Periodic Polarity Reversal on a Symmetric Pt-Based Electrode Pair”的研究论文。该成果以东莞理工学院为第一署名单位,生态中心博士后朱博韬为唯一第一作者。

电解水制氢作为一种清洁的氢能获取方式备受关注。然而,传统的阳极析氧反应(OER)动力学缓慢,能耗较高。利用热力学更有利的甲醇氧化反应(MOR,0.103 VSHE)替代OER,不仅能大幅降低能耗,还能生产增值的甲酸,从而提高电解水制氢的经济性。尽管Pt基催化剂可在低电位(< 1.0 VRHE)下催化MOR,但其副产物CO会导致催化剂中毒,特别是在大电流密度下,催化剂活性迅速衰减,催化反应不可持续。因此,如何有效抑制Pt基催化剂表面CO的生成与吸附,提高大电流密度下MOR的可持续性,是实现MOR辅助制氢的关键。
本论文提出了一种结合催化剂设计与电解策略优化的综合解决方案。首先通过将Pt纳米颗粒锚定在NiM-LDH(M=Co, Mn, Cu, Fe)载体上,构建了一系列Pt@NiM-LDH催化剂。并利用对称电极对(Pt@NiCo-LDH||Pt@NiCo-LDH)结合周期性电流极性反转策略,有效减缓了MOR||HER耦合电解过程中Pt基催化剂的中毒现象。研究结果显示电流极性反转诱导电极表面双电层重构,从而有利于CO脱附,可实现催化活性位点再生。该系统在1.02 V的超低电压下实现了300 mA cm-2的工业级电流密度,并稳定运行超过120小时,甲酸与氢气的联合法拉第效率接近200%。
论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202525802
撰稿:朱博韬
一审:宋秋芳
二审:袁立竹
三审:刘倩