

近日,生态中心李威特聘教授课题组联合广东工业大学马金星教授在环境领域TOP期刊 《Journal of Hazardous Materials》 上发表了题为“Synergistic hydroxyl and chlorine radicals in contact‑electro‑catalysis for sustainable PFAS remediation”的研究论文。该成果以东莞理工学院为第一署名单位,生态中心在读硕士研究生张金为第一作者,李威特聘教授与广东工业大学马金星教授为共同通讯作者。研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、广东省基础与应用基础研究基金、广东省高校重点科研平台和项目的资助。
全氟和多氟烷基物质(PFAS)是一类具有极高环境持久性和生物累积性的合成有机氟化物,其碳-氟键(C‒F)解离能高达485 kJ·mol−1,难以被自然降解。传统高级氧化工艺(AOPs)主要依赖羟基自由基(•OH),但其氧化能力不足以直接断裂C‒F键,导致短链中间产物累积、脱氟不完全。高级还原工艺(ARPs)虽能利用水合电子(eaq−)还原脱氟,但实际应用中存在活性电子利用效率低、低氟中间体顽固等瓶颈。近年来,接触电致催化(CEC)作为一种新兴的绿色催化技术,通过液-液/固-界面的接触带电诱导电子转移,可同时产生氧化性活性氧(ROS)和还原性接触电子(e⁻),为PFAS的氧化-还原协同降解提供了新平台。然而,真实水体中普遍存在的氯离子(Cl⁻)在CEC体系中的角色尚不明确。Cl⁻能够捕获•OH生成活性氯物种(RCS),如氯自由基(Cl•)、二氯自由基阴离子(Cl2•−)和次氯酸根自由基(ClO•)。这些RCS对有机污染物具有潜在氧化能力,但其在PFAS降解中的具体作用机制、对脱氟效率的影响以及是否有毒副产物生成,均缺乏系统研究。
基于此,该研究构建了一种基于接触电致催化(Contact-electro-catalysis, CEC)的FEP/CEC/Cl⁻协同催化平台,利用氟化乙烯丙烯共聚物(FEP)在低频超声下诱导接触带电,同时产生羟基自由基(•OH)、接触电子(e⁻)和活性氯物种(RCS),实现了全氟和多氟烷基物质(PFAS)的高效降解与深度脱氟。研究发现,氯离子(Cl⁻)通过•OH氧化生成氯自由基(Cl•),Cl•以极低的活化能垒选择性攻击PFAS的羧酸根,引发脱羧-羟基化-消除-水解(DHEH)循环,在120分钟内对PFOA、PFOS、GenX、OBS和6:2 FTS的降解率达97.04–99.99%,脱氟率达96.90–99.98%。与传统电化学方法不同,该体系避免了氯酸盐、高氯酸盐及氯化副产物的生成,斑马鱼胚胎急性毒性试验证实处理出水无残留毒性。本研究为高盐/工业废水中PFAS的可持续修复提供了新思路。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2026.141988
撰稿:张金
一审:宋秋芳
二审:袁立竹
三审:刘倩