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  • 我中心牛军峰教授的研究工作得到Nature Catalysis编辑盛赞!

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    修饰在基底上的单原子催化剂目前受到广泛关注,同时一些工作中尝试从配位数目角度研究,给出催化位点的配位数目情况,但是人们对于催化反应活性与配位原子数目之间的关系并没有非常好的理解。有鉴于此,目前东莞理工学院牛军峰、耶鲁大学Jae-Hong Kim等近日在ACS Catalysis上报道对单原子Pt的配位环境调控,能够实现Pt担载量达到9.6 wt %的条件中,实现对配位原子数在3~5区间进行精确调控,考察了配位环境和催化性能之间的关系。发现不同配位数目的Pt表现了不同催化反应活性,这是因为催化反应机理有所区别导致。

    Nature Catalysis编辑Davide Esposito对该项工作的重要意义进行评价和亮点介绍。

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    本文要点

    要点1. 通过(3-氨丙基)-三甲氧基硅烷修饰在SiC上作为与金属催化剂配位作用,随后通过光化学还原H2PtCl6、温和条件空气气氛中进行热处理。通过调控空气气氛煅烧温度,实现了Pt原子配位数目的调控。通过EXAFS验证了加热处理中的温度通过Pt和硅烷分子的相互作用影响配位原子数目。

    要点2. 将不同配位原子数目的 Pt1/SiC 催化剂用于光催化、热催化阻燃剂四溴双酚 A ( TBBPA )脱溴反应,对光催化、热催化两种方法中催化活性与配位原子数目的关系进行理解。通过催化反应动力学研究,揭示了 Pt1 配位原子数目变化影响催化反应动力学,发现室温 H2 气氛反应速率与 Pt1 的配位原子数呈反比,这种催化反应规律同样在其他热催化、电催化反应体系中得以展现。

    在热催化还原反应中,配位数目增加,催化反应速率降低;然而在光催化反应中,在含有催化剂的水 / 乙腈混合溶剂进行四溴双酚 A ( TBBPA )脱溴反应与 Pt 原子的配位数目无关。

    要点3. 作者通过反应中间体、副产物进行研究, 发现这种催化反应现象是由于热催化、光催化反应中用于切断 C-Br 的活性氢物种的形成过程区别,并且两种催化反应过程的决速步骤不同 。进一步的作者通过计算化学,验证了光催化反应过程中配位环境不会影响反应的动力学。

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    Esposito, D. The implications of coordination. Nat Catal 4, 343 (2021).

    DOI: 10.1038/s41929-021-00629-7

    https://www.nature.com/articles/s41929-021-00629-7

    Dahong Huang, Ning He, Qianhong Zhu, Chiheng Chu, Seunghyun Weon, Kali Rigby, Xuechen Zhou, Lei Xu, Junfeng Niu*, Eli Stavitski, and Jae-Hong Kim*, Conflicting Roles of Coordination Number on Catalytic Performance of Single-Atom Pt Catalysts, ACS Catal. 2021, 11, 9, 5586–5592

    DOI: 10.1021/acscatal.1c00627

    https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00627

     

     

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